上海应物所在电解槽设计与电催化材料研究方面取得重要进展

近期，中国科学院上海应用物理研究所钍基核裂变能全国重点实验室在膜分隔电解槽设计与电催化材料领域取得重要进展。科研人员将电解槽反应器设计与电催化材料创新相结合，开发出基于非多孔金属有机框架(MOFs)材料的阴离子交换膜分隔式H型电解体系，在含铀有机醚废水中实现铀资源的高效电化学回收与有机醚溶剂的完全降解。相关成果以“Nonporous Metal-Organic Framework Enables Record-High Uranium Extraction and Complete Diglyme Degradation”为题，发表于材料领域国际顶级期刊Advanced Materials。

核能作为稳定低碳能源，战略地位日益凸显。然而核燃料生产、乏燃料后处理以及核设施运行与退役等环节会产生大量含铀废水。其中化学去污工序使用的有机清洗剂二乙二醇二甲醚(diglyme)沸点高、化学性质稳定、难以自然降解，且易与铀酰离子形成稳定络合物，使铀资源回收与有机污染治理相互交织，处理难度极大。传统电化学提铀材料大多依赖高比表面积的孔道结构，在复杂工况下面临孔道堵塞、结构失活等瓶颈，且难以同步处理共存有机物。本研究从电解槽整体设计出发，提出“非多孔电极材料+膜分隔电解槽”的协同策略：以非多孔MOF(CuTTB-3)为阴极电催化材料，以阴离子交换膜分隔阳极室与阴极室构建H型电解槽，并采用商业铂片作为阳极材料，将阴极铀酰捕获与阳极有机醚氧化在空间上分割(图1)。

这一空间分隔设计从根本上规避了有机醚降解中间体对阴极提铀的干扰，使体系在含高浓度铀酰与有机醚的复杂废水中实现铀回收与有机醚降解的协同高效运行：1小时内铀提取效率即达99.8%，累计提取容量与提取速率均刷新已报道材料纪录，并同步完成有机醚的深度矿化。结合原位X射线吸收谱、原位红外/拉曼光谱等多种手段，阐明了铀“表面富集−局部碱化水解聚合−固相脱落”的提取机理与有机醚阳极氧化降解路径，证实了非多孔骨架在电化学工况下的结构稳健性，而非单纯的高孔隙率，是高性能可持续电化学提铀的关键。因而，电解槽成为连接能量与资源的枢纽，以核电与可再生能源电力驱动，即可实现“以电提铀、以电治废”，为缓解天然铀矿依赖、构建多能互补的先进能源系统提供了可规模化路径。

论文第一作者为上海应物所与西南科技大学联合培养博士研究生吕莹童，通讯作者为研究员张林娟、副研究员李子建和研究员(中国工程物理研究院材料研究所)帅茂兵。该研究获钍基核裂变能全国重点实验室、中国科学院战略性先导科技专项、中国科学院上海分院青年攀登计划、国家自然科学基金、国家重点研发计划等项目资助，并得到德国马普化学物理固体研究所研究员胡志伟的指导与帮助。